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    Fe₃O₄@CuOₓ中空纳米球活化过氧乙酸降解水中抗生素及同步削减抗性基因

    更新日期:2026-05-17 10:40

      抗生素和其诱导产生的抗性基因(ARGs)的同步去除是污水处理领域的新挑战。过氧乙酸(PAA)作为一种新型绿色氧化剂,活化后产生的CH₃C(O)O•和¹O₂对富含电子的抗生素分子有独特的反应选择性。CuOₓ因其Cu⁺/Cu²⁺的多变价态和良好的配位能力,对PAA具有优异的活化性能。Fe₃O₄不仅赋予材料磁分离功能,其晶格中的Fe²⁺/Fe³⁺氧化还原对也能协同活化PAA。将两者复合成中空核壳结构,可以整合各自优势,并通过中空限域空间富集污染物和活性物种,极大提升反应效率。



      本研究以Fe₃O₄纳米球为核,通过模板法和后续煅烧,在其表面原位生长了多孔的CuOₓ壳层,制备了具有中空核壳结构的Fe₃O₄@CuOₓ纳米球。在活化PAA降解四环素(TC)的实验中,该催化剂在20分钟内可将初始浓度20mg/L的TC近乎完全去除,矿化率达到60%。电子顺磁共振(EPR)和自由基捕获实验证实,该体系中产生了CH₃C(O)O•和¹O₂,共同攻击TC分子。中空限域空间将PAA和TC分子同时富集在空腔内,使得产生的短寿命自由基在逸散前有更高概率与污染物碰撞反应。



      更为重要的是,该体系对水中游离的tetA基因展现出了卓越的削减能力,在降解TC的同时将tetA丰度降低了2.5个数量级。这归因于CH₃C(O)O•和¹O₂对DNA骨架的无差别氧化攻击。利用Fe₃O₄核的磁性,反应完成后可方便地使用磁铁将催化剂快速分离回收。经过8次循环使用,催化剂的活性和结构保持稳定,Cu和Fe离子的溶出浓度均低于环境安全限值。该催化体系在较宽的pH范围(5-9)内均保持高效,在含有高浓度天然有机质和无机阴离子的真实二级出水中,对TC和tetA的去除率依然较高。该研究为水中抗生素和抗性基因的同步深度净化提供了高效、可回收、多功能的新型催化材料。