基于过一硫酸盐（PMS）的高级氧化技术，其核心在于开发高效、稳定且能最大化利用活性位点的催化剂。传统钴氧化物纳米颗粒催化剂虽然活性较高，但钴原子利用率低，且存在重金属离子浸出的二次污染风险。单原子催化剂的出现，为解决这一矛盾提供了理想的平台。通过将钴原子以单分散的形式锚定在氮掺杂的碳载体上（Co-N-C），可以实现100%的原子利用率，同时单原子独特的配位电子结构赋予其迥异于纳米颗粒的催化特性。
本研究以ZIF-8为前驱体，通过原位包裹钴离子和后续的高温热解，制备了单原子钴-氮-碳催化剂。HAADF-STEM和XAFS共同证实了钴以孤立的Co-N₄构型单分散于碳氮载体上。在活化PMS降解卡马西平和布洛芬的实验中，该催化剂展现出了极高的催化活性，其活性是传统Co₃O₄纳米颗粒的数十倍。更为重要的是，该催化剂在连续5次循环使用中活性保持稳定，且钴离子的溶出浓度始终低于0.05mg/L，杜绝了重金属二次污染的风险，体现了卓越的安全性。
EPR和自由基淬灭实验鉴定出该体系产生的活性物种以单线态氧（¹O₂）和表面活化PMS复合物等非自由基为主，而非传统的SO₄·⁻和·OH。这一非自由基主导的反应路径，赋予了该体系极强的抗环境干扰能力。在含有高浓度Cl⁻、HCO₃⁻和天然有机质的真实水体基质中，该催化体系对药物的降解效率几乎不受影响。DFT计算揭示了Co-N₄位点活化PMS产生¹O₂的独特机制：PMS以侧基方式吸附在Co单原子上，通过双电子转移路径选择性生成¹O₂。该研究为开发下一代高性能、高稳定性、环境友好的高级氧化催化剂奠定了坚实的材料基础。
